Doktoraty (WF)
Permanent URI for this collection
Browse
Browsing Doktoraty (WF) by Subject "ab initio technique"
Now showing 1 - 1 of 1
Results Per Page
Sort Options
Item Nierównowagowa statystyczna teoria i technika ab initio dla modelowych układów elektronowo-jonowych(2015-06-19) Vasylenko, Andrij; Jurga, Stefan. PromotorProcesy nierównowagowe determinują właściwości nanorozmiarowych układów wieloelektronowych i stanowią przedmiot aktualnych badań podstawowych oraz ich aktywnej realizacji w technologii. Zrozumienie takich procesów nierównowagowych jak to adsorpcja, dyfuzja, procesy katalityczne, procesy transportu jest niezbędne dla rozwoju technologii katalitycznych, budowy supersieci, clasterów samoorganizujących, urządzeń opartych na nanostrukturach itp. Większość istniejących teorii dla układów wieloelektronowych rozpatruje procesy nierównowagowe w ramach zbliżenia jednorodnego gazu elektronowego. Także wiele podejść teoretycznych opisuje zachowanie układów wieloelektronowych w przybliżeniu liniowego potencjału elektrochemicznego, które zakazuje opis stanów silnie nierównowagowych. Ta praca doktorska adresuje wspomniane problemy współczesnej nierównowagowej statystycznej teorii dla niejednorodnych wieloelektronowych i jonowych struktur. Ważnym punktem badań jest opracowanie podejścia, które pozwala na opis słabych i silnych stanów nierównowagowych, biorąc pod uwagę niejednorodność podsystemu elektronowego oraz odrębność układów jonowych, zawierającego nieliniowość potencjału chemicznego i oddziaływania elektromagnetyczne. W dużej części przeprowadzone badania dotyczą sposobu budowy uogólnionych równań transportu, które uwzględniają zasadnicze procesy nierównowagowe: adsorpcji, desorpcji, dyfuzji elektronów, lepkich przepływów, jonizacji i polaryzacji jonów. Badania niektórych z rozpatrywanych układów są poparte obliczeniami numerycznymi wykonanymi za pomocą techniki ab initio na bazie teorii funkcjonału gęstości (DFT). Praca składa się z trzech części. Pierwszy rozdział dotyczy budowy nierównowagowej statystycznej teorii dla niejednorodnego gazu elektronowego w przybliżeniu modelu "jellium". Za pomocą nierównowagowego statystycznego operatora Zubareva (NSO) znaleziono łańcuch równań dla funkcji Greena. Uzyskano uogólnione równania transportu dla dyfuzji elektronów, lepko-sprężystego i lepko-ciepłowego przybliżenia dla modelu pół-nieskończonego metalu. Wyniki przeprowadzonych badań udowodniają, że podejście NSO wraz z przybliżeniem lepko-ciepłowym dla niejednorodnego gazu elektronowego uogólnia podejście teorii prądowej gęstości zależnej od czasu (TDCDT). Wyniki pierwszego rozdziału są opublikowane w czterech artykułach. W drugim rozdziale metoda NSO jest wykorzystana do opisu hydrodynamiki jonowych topi, biorąc pod uwagę polaryzację jonową. Zastosowanie teorii perturbacji w odniesieniu do korelacji daje widmo grupowych wzbudzeń układów wielojonowych. Uzyskane wyniki analityczne są jakościowo zgodne z wynikami podejścia uogólnionych trybów grupowych (generalized collective modes) opartym na ab initio (z uwzględnieniem polaryzacji) i symulacjami dynamiki molekularnej. Wyniki badań opublikowane w jednym artykule. W trzecim rozdziale rozwinięte nierównowagowe statystyczne podejście jest zastosowane do badania procesów adsorpcji na wieloelektronowych węglowych nanostrukturach. Uzyskany układ równań łączy procesy adsorpcji, desorpcji, jonizacji, polaryzacji atomów w polu elektromagnetycznym nanorurek węglowych. Obliczenia z wykorzystaniem techniki DFT zapewniają wartości dla energii adsorpcji He, NO, biorąc pod uwagę istnienie wakatu elektronowego w strukturze. Na podstawie obliczonych wartości energii adsorpcji grup COH, COOH na nanorurkach węglowych o różnych średnicach i chiralności zaprezentowano najbardziej prawdopodobny szlak powstania funkcjonalizacji nanorurek węglowych powyżej wymienionymi grupami funkcyjnymi. Wyniki zostały opublikowane w dwóch artykułach.