Florek, Wojciech. PromotorJaśniewicz-Pacer, Katarzyna2026-02-052026-02-052024https://hdl.handle.net/10593/28438Wydział Fizyki i AstronomiiBadanie modeli magnesów jednomolekułowych jest niezwykle istotne ze względu na ich możliwe w wielu obszarach: od spintroniki do nanomedycyna. Niniejsza rozprawa poświęcona jest analizie wpływu oddziaływań konkurujących na właściwości stanu podstawowego. W szczególności, weryfikowana jest możliwość wystąpienia stanu podstawowego charakterystycznego dla układu bez oddziaływań konkurujących w układach, w których takie oddziaływania są obecne. Szersza analiza obejmuje sporządzenie swoistego „diagramu fazowego” dla całego zakresu parametrów hamiltonianu. Praca dotyczy dwóch heterogenicznych układów: • centrowanych wielokątów o parzystej liczbie wierzchołków, w których występują naprzemienne sprzężenia najbliższych sąsiadów; • wielokątów (o liczbie wierzchołków podzielnej przez cztery) z alternującymi sprzężeniami drugich sąsiadów. W obu przypadkach badany jest kwantowy model Heisenberga oraz jego granica klasyczna, a jako punkt odniesienia rozpatrywany jest także odpowiedni model Isinga. Wszystkie modele są charakteryzowane przez dwie całki wymiany, α oraz β, dobrane w taki sposób, ze oddziaływania konkurujące występują, gdy α > 0 lub β > 0. Wspomniany wcześniej diagram fazowy jest zatem sporządzany w płaszczyźnie α β. Rozpatrywane układy oraz stosowane metody badania są krótko omówione w Rozd. 2. W kolejnych rozdziałach analizowane są poszczególne modele wskazane powyżej. We wszystkich przypadkach obserwujemy wystąpienie dobrze określonego zakresu parametrów, w którym występują oddziaływania konkurujące (α > 0 i/lub β > 0), a mimo to w przypadku modelu Isinga stan podstawowy jest niezdegenerowany, konfiguracja o najniższej energii w modelu klasycznym jest nadal kolinearna, a stan podstawowy modelu Heisenberga zachowuje spin całkowity oraz symetrie. Wykazano, ze podstawowe wartości krytyczne są ze sobą związane (tzn. te dla modelu Isinga są dwukrotnie wyższe niż w pozostałych modelach) i zależą od stosunku liczb spinowych w rozpatrywanym układzie. Powyżej wartości krytycznych większość układów zachowuje się w oczekiwany i niejako standardowy sposób: • W przypadku modelu Isinga obserwujemy znaczny wzrost degeneracji stanu podstawowego; • Układ kwantowy wykazuje ściśle określona sekwencje stanów podstawowych przy wzrastających wartościach parametru α > 0 i/lub β > 0; • W granicy klasycznej katy miedzy wektorami zmieniają się w sposób ciągły, dążąc do (ale nie osiągając) całkowicie antyferromagnetycznej konfiguracji. Wyjątek stanowi klasyczny układ spinów z alternującymi sprzężeniami drugich sąsiadów. W pewnym zakresie parametrów zmiana katów pomiędzy wektorami spinowymi odbywa się w sposób skokowy, a w pełni antyferromagnetyczna konfiguracja dwóch podukładów jest osiągana dla skończonych wartości parametrów α; β lezących powyżejhiperboli α β = c 2¦n, gdzie współrzędne (cn; cn) wierzchołka hiperboli rosną wraz ze zwiększaniem układu (wzrostem liczby n). We wszystkich przypadkach sporządzone zostały odpowiednio „diagramy fazowe”, których analiza pozwala na wskazanie krytycznych wartości parametrów. Pomimo tego, ze modele są bardzo uproszczone (całkowicie izotropowe, bez zewnętrznego pola magnetycznego itp.), to wyznaczenie tych wartości pozawala określić, czy parametry aktualnie badanego układu rzeczywistego magnesu jednomolekułowego) są blisko tych linii i punktów krytycznych. W takiej sytuacji niewielka zmiana parametrów układu (np. otrzymanych w procedurze dopasowania modelu do wyników eksperymentu) może powodować istotne zmiany w przewidywanych właściwościach układu. Wyniki otrzymane w trakcie realizacji rozprawy wskazują również kilka problemów, które wymagają dokładniejszej analizy wykraczającej poza zakres niniejszej rozprawy. W szczególności dotyczy to występowania niewielkich obszarów w diagramach fazowych, gdzie zachowanie się stanu podstawowego jest wyraźnie różne od przebiegu linii krytycznych dla relatywnie bliskich innych wartości parametrów. The study of single-molecule magnet models is extremely important due to their possible use in many areas: from spintronics to nanomedicine. This dissertation is devoted to the analysis of the influence of competing interactions on the properties of the ground state. In particular, the possibility of the occurrence of the ground state characteristic for a system without competing interactions in systems where such interactions are present is verified. A broader analysis includes the preparation of a specific “phase diagram” for the entire range of Hamiltonian parameters. The work concerns two heterogeneous systems: • centered polygons with an even number of vertices, in which there are alternating couplings of the nearest neighbors; • polygons (with the number of vertices divisible by four) with alternating couplings of the second neighbors. In both cases, the quantum Heisenberg model and its classical limit are studied, and the corresponding Ising model is also considered as a reference point. All models are characterized by two exchange integrals, α and β, chosen in such a way that competing interactions occur when α > 0 or β > 0. The previously mentioned phase diagram is therefore drawn in the α _ plane. The systems considered and the applied methods of investigation are briefly discussed in Chapter 2. In the following chapters, the individual models indicated above are analyzed. In all cases, we observe the occurrence of a well-defined range of parameters in which competing interactions occur (α > 0 and/or β > 0), and yet in the case of the Ising model the ground state is non-degenerate, the lowest energy configuration in the classical model is still collinear, and the ground state of the Heisenberg model preserves the total spin and symmetry. It has been shown that the fundamental critical values are related (i.e. those for the Ising model are twice as high as in the other models) and depend on the spin number ratio in the system under consideration. Above the critical values, most systems behave in an expected and in some measure standard way: • In the case of the Ising model, we observe a significant increase in the degeneracy of the ground state; • The quantum system exhibits a strictly defined sequence of ground states with increasing values of the parameter α > 0 and/or β > 0; • In the classical limit, the angles between the vectors change continuously, approaching (but not reaching) a completely antiferromagnetic configuration. The exception is the classical spin system with alternating second-neighbor couplings. In a certain range of parameters, the change of angles between spin vectors takes place in a stepwise manner, and a fully antiferromagnetic configuration of two subsystems is achieved for finite values of parameters α , β lying above the hyperbola α β = c 2¦n where the coordinates (cn; cn) of the hyperbola vertex increase with the increase in the system size (increase in the number n). In all cases, appropriate “phase diagrams” were prepared, the analysis of which allows to indicate the critical values of the parameters. Despite the fact that the models are very simplified (completely isotropic, without an external magnetic field, etc.), determining these values allows to determine whether the parameters of the currently studied system (a real single-molecule magnet) are close to these lines and critical points. In such a situation, a small change in the parameters of the system (e.g. obtained in the procedure of fitting the model to the experimental results) can cause significant changes in the predicted properties of the system. The results obtained during the dissertation also indicate several problems that require more detailed analysis beyond the scope of this dissertation. In particular, this concerns the occurrence of small areas in phase diagrams, where the behavior of the ground state is clearly different from the course of critical lines for relatively close other parameter values.plstan podstawowymodelem Heisenbergaoddziaływań konkurującychground statecompeting interactionsHeisenberg modelinfo:eu-repo/semantics/doctoralThesis