Fotoindukowane przejścia fazowe w materiałach molekularnych

Abstract

Głównym celem niniejszej pracy doktorskiej było znalezienie odpowiedzi na pytania dotyczące procesów zachodzących w materiałach molekularnych pod wpływem ultrakrótkiego impulsu laserowego. Prezentowane wyniki otrzymano za pomocą układów laserowych typu pompa-sonda, modyfikowanych na potrzeby prowadzonych badań wraz z pierwszymi próbami zastosowania nowej techniki wykorzystującej tylko jedna parę impulsów (ang.: single shot technique). W badanych kryształach typu spin-crossover, w których impuls świetlny zmienia stan układu z nie-magnetycznego do magnetycznego po raz pierwszy śledzono odpowiedz układu w czasach opóźnień od 100 femtosekund do milisekundy od chwili wzbudzenia. Wnioski płynące z tych badań pozwalają sądzić, że droga całego procesu jest złożona z kilku etapów związanych z oddziaływaniami najpierw w mikro, a następnie w makroskali. Drugą grupą badanych związków były kryształy molekularne, w których zachodzi przeniesienie ładunku, prowadzące do przejścia układu z fazy izolującej do metalicznej. W otrzymanych czasowo rozdzielczych widmach reflektancji obserwowano kilka fononów optycznych, a badania w zależności od temperatury i z wykorzystaniem impulsów o różnych energiach pozwalają stwierdzić, że stan fotoindukowany z fazy izolującej różni się od stanu metalicznego indukowanego termicznie. W pracy przedstawiono także wyniki badań testowych cienkiej warstwy złota z użyciem techniki pomiarowej wykorzystującej tylko jedną parę impulsów. Układy tego typu z powodzeniem mogą być wykorzystane do badań przejść nieodwracalnych.

The main purpose of this Ph. D. thesis is to study the photo-induced transformations by a laser pulse in molecular materials. The results have been obtained thanks the use of pump-probe optical techniques. This required innovative experimental developments, including first attempts with a single shot technique. In the spincrosover family of molecular materials, in which light may induce the switching from a non magnetic to a magnetic state, for the first time we followed the transformation dynamics over ten decades in time scale, from 100 femtoseconds to a millisecond. It reveals that the process follows a complex pathway from molecular to material scale through a sequence of steps. A charge transfer organic compound, which exhibits an insulatior-to-metal phase transition, has also been investigated. A dynamics implying several coherent optical phonon modes has been clearly observed. The behaviour as a function of laser pulse intensity and temperature shows that the state photo-induced from the insulating phase differs from the metallic phase at thermal equilibrium. The newly developed single shot set-up proved able of recording changes upon an irreversible transformation, for instance inside a hysteresis regime. This set has been tested by observing photo-induced damages of a thin gold layer.