Sita molekularne izomorficznie podstawione metalami grupy 5 – synteza, modyfikacja i właściwości powierzchniowe
Loading...
Date
2012-06-21T16:35:11Z
Authors
Advisor
Editor
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Title alternative
Molecular sieves isomorphously substituted by group 5 metals- synthesis, modification and surface properties
Abstract
Izomorficzna substytucja metali na +5 stopniu utlenienia prowadzi do otrzymania materiałów o unikatowych właściwościach. Istnieje wiele metod wprowadzania metali do struktury zeolitów, m.in. drogą syntezy w warunkach hydrotermalnych, jak również na drodze modyfikacji posyntezowej. Celem niniejszej pracy doktorskiej było opracowanie metod syntez nowych katalizatorów zawierających metale grupy 5 izomorficznie podstawione do struktury zeolitu typu Y oraz dokładna charakterystyka ich tekstury/struktury, właściwości powierzchniowych, a także aktywności katalitycznej w reakcjach przebiegających w fazie gazowej i ciekłej. Główną ideą przeprowadzonych badań był zarówno dobór optymalnych warunków syntezy pozwalających na wprowadzenie metalu przejściowego w pozycje szkieletowe w zeolicie, jak i analiza różnic i podobieństw pomiędzy wanadem, niobem i tantalem w zakresie efektywności wprowadzenia metalu oraz generowanych właściwości powierzchniowych i katalitycznych. Dalszym celem było zbadanie możliwości posyntezowej modyfikacji złotem zeolitów zawierających niob i tantal. Praca obejmuje zarówno badania doświadczalne jak i obliczenia teoretyczne. Syntezy zeolitów zawierających metale grupy 5 w szkielecie zeolitu, oraz wyniki uzyskane z obliczeń DFT stabilności struktur zeolitowych zawierających metale grupy 5 stanowią nowość w badaniach zeolitów typu fojazytu. Największym odkryciem w niniejszej pracy doktorskiej jest generowanie właściwości zasadowych w zeolitach wskutek wprowadzenia niobu i tantalu.
Isomorphous substitution of metals at +5 oxidation degree gives materials of unique properties. Many methods have been proposed for the introduction of metals into the zeolite structure, e.g. by the synthesis in hydrothermal conditions and post-synthesis modification. The aim of the doctoral dissertation was to develop methods for the synthesis of new catalysts containing group 5 metals isomorphically substituted into the zeolite Y structure and to establish their texture/structure, surface properties and catalytic performance in gas and liquid phase reactions. The proposed methods of syntheses were optimised to ensure the most effective introduction of the transition metal into the zeolite skeleton. Also a comparative analysis was made of the effectiveness of vanadium, niobium and tantalum introduction into zeolites and the surface and catalytic properties of the systems obtained. Another objective of the study was to check the effects of post-synthesis modification of niobium or tantalum containing zeolites with gold. The experimental results are supported with those of theoretical calculations. The methods of syntheses of group 5 metal containing zeolites and their characterisation also by DFT calculations make the element of novelty brought by the studies performed. The most important novelty of the study is proving the possibility of generation of basic properties in zeolites by introduction of niobium and tantalum.
Isomorphous substitution of metals at +5 oxidation degree gives materials of unique properties. Many methods have been proposed for the introduction of metals into the zeolite structure, e.g. by the synthesis in hydrothermal conditions and post-synthesis modification. The aim of the doctoral dissertation was to develop methods for the synthesis of new catalysts containing group 5 metals isomorphically substituted into the zeolite Y structure and to establish their texture/structure, surface properties and catalytic performance in gas and liquid phase reactions. The proposed methods of syntheses were optimised to ensure the most effective introduction of the transition metal into the zeolite skeleton. Also a comparative analysis was made of the effectiveness of vanadium, niobium and tantalum introduction into zeolites and the surface and catalytic properties of the systems obtained. Another objective of the study was to check the effects of post-synthesis modification of niobium or tantalum containing zeolites with gold. The experimental results are supported with those of theoretical calculations. The methods of syntheses of group 5 metal containing zeolites and their characterisation also by DFT calculations make the element of novelty brought by the studies performed. The most important novelty of the study is proving the possibility of generation of basic properties in zeolites by introduction of niobium and tantalum.
Description
Wydział Chemii: Zakład Katalizy Heterogenicznej
Sponsor
Keywords
niob, niobium, tantal, tantalum, zeolit Y, zeolite Y, synteza hydrotermalna, hydrothermal synthesis