Badanie wpływu ceru na właściwości powierzchniowe i aktywność katalityczną modyfikowanych wybranymi metalami (Ca, Nb, Pd, Cu, Ru) mezoporowatych pianek krzemionkowych
Loading...
Date
2022
Authors
Advisor
Editor
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Title alternative
Influence of cerium on surface properties and catalytic activity on metal-modified (Ca, Nb, Pd, Cu, Ru) mesoporous silica foams
Abstract
Celem pracy było zaprojektowanie katalizatora cerowego na osnowie krzemionkowych mezoporowatych pianek (MCF), aktywnego w katalitycznych procesach otrzymywania wartościowych chemikaliów. MCF modyfikowano Ce i innymi metalami, otrzymując 4 serie katalizatorów o zróżnicowanym składzie, które badano w różnych procesach: praca I: Ca i Nb i Ce (transestryfikacja butanolanu etylu z metanolem); praca II: Ce i Pd lub Ca i Nb i Pd (redukcyjna kondensacja acetonu); praca III: Ce i Cu lub Ca i Nb i Cu (redukcyjna kondensacja acetonu); praca IV: Ce i Ru (uwodornienie kwasu lewulinowego). Katalizatory badano przy użyciu technik: SEM, niskotemperaturowej adsorpcji/desorpcji azotu, XPS, XRD, CO2-TPD, spektroskopii FTIR połączonej z adsorpcją pirydyny, H2-TPR. Aktywność katalityczna została skorelowana z właściwościami fizykochemicznymi katalizatorów. Promujący efekt Ce został udokumentowany dla każdej serii katalizatorów. W pracy I zawartości Ce i Nb inne niż ekwiwalentne sprzyjały otrzymywaniu produktu. W pracy II udokumentowano, że Ce-MCF był najbardziej stabilnym nośnikiem dla nanocząstek Pd. Tlenek ceru promował redukcję Pd i pełnił rolę skutecznego źródła zasadowości. W pracy III udowodniono, że Ce silnie oddziałuje z miedzią, prowadząc do pożądanych właściwości katalitycznych. Zidentyfikowano centra aktywne dla każdego etapu reakcji. W pracy IV przedstawiono korelację między ilością wprowadzonego ceru a wielkością cząstek Ru. Wykazano, iż wydajność katalityczna była również silnie zależna od parametrów teksturalnych.
Description
Wydział Chemii
Sponsor
Narodowe Centrum Nauki - finansowanie części badań wchodzących w skład rozprawy w ramach grantów nr 2019/35/N/ST5/01101 oraz 2018/29/B/ST5/00137.
Keywords
mezoporowate pianki krzemionkowe, mesoporous silica foams, cer, cerium, kataliza heterogeniczna, heterogeneous catalysis, właściwości powierzchniowe, surface properties