Synteza i właściwości niklowych i irydowych katalizatorów uwodornienia na nośnikach krzemionkowych

Abstract

Celem badań przeprowadzonych w ramach przedstawionej pracy doktorskiej jest synteza i charakterystyka nowych katalizatorów niklowych oraz irydowych aktywnych w procesach uwodornienia związków organicznych. Jako nośniki katalizatorów wykorzystano materiały krzemionkowe, takie jak amorficzna krzemionka oraz uporządkowane mezoporowate materiały krzemionkowe (SBA-3, MCM-41 oraz MCF). Przeprowadzone badania podzielić można na trzy części obejmujące: (1) preparatykę nośników i katalizatorów, (2) charakterystykę fizykochemiczną otrzymanych materiałów oraz (3) testy katalityczne. Amorficzna krzemionka jest jednym z najlepszych nośników katalitycznych. Z drugiej strony obiecującymi nośnikami wydają się być uporządkowane mezoporowate materiały krzemionkowe. Wadą materiałów krzemionkowych jest brak kwasowości (lub niska kwasowość). Kwasowość nośnika jest kluczowa dla aktywności katalitycznej. Z tego powodu, jednym z głównych celów przedstawionej pracy jest nadanie materiałom krzemionkowym właściwości kwasowych. Do modyfikacji właściwości kwasowych amorficznej krzemionki wykorzystano roztwory związków amonowych. Modyfikowane krzemionki wykorzystano jako nośniki katalizatorów irydowych. Właściwości kwasowe uporządkowanych mezoporowatych materiałów krzemionkowych zmodyfikowano wprowadzając do ich struktury atomy glinu. Otrzymane materiały wykorzystano jako nośniki katalizatorów niklowych oraz irydowych, których aktywność zbadano w reakcji uwodornienia toluenu. W większości przypadków obecność centrów kwasowych miała pozytywny wpływ na aktywność katalizatorów. The aim of the research performed within PhD dissertation was synthesis and characterization of new highly active iridium and nickel catalysts supported on different silica materials (commercial amorphous silica and ordered mesoporous silicas: SBA-3, MCM-41, MCF) active in hydrogenation reactions. The research consists of three main parts: (1) preparation of supports and catalysts, (2) physicochemical characterization of obtained materials and (3) catalytic tests. Amorphous silica is considered to be one of the best catalyst supports due to its properties. On the other hand, ordered mesoporous silica materials seem to be promising catalyst supports. However, pure silica materials have one significant drawback – lack of acidity (or low acidity). Acidity is crucial for catalytic activity. For this reason, one of the main tasks of conducted research was to generate acidic properties of silica materials. Acidic properties of amorphous silica were modified using different mmonium compounds solutions. The modified silica materials were used as supports for iridium catalysts. The acidic properties of ordered mesoporous silicas were modified by incorporation of aluminum atoms into silica matrix. The modified silica materials were used as supports for nickel and iridium catalysts. The catalysts were tested in toluene hydrogenation. In most cases the presence of Lewis acid sites has a positive effect on the activity of catalysts in toluene hydrogenation.