Zastosowanie materiałów porowatych w reakcji hydrodeoksygenacji

Abstract

Hydrodeoksygenacja (HDO) jest skuteczną metodą stosowaną do obniżenia stosunku atomów O/H oraz podwyższenia stosunku atomów H/C związków chemicznych składających się na biomasę - a tym samym technologią wytwarzania biopaliw. W związku z powyższym, głównym celem przedkładanej rozprawy doktorskiej było przeprowadzenie procesu HDO związków chemicznych, które są generowane przy przeróbce biomasy z wykorzystaniem katalizatorów heterogenicznych, tj. mezoporowatych krzemionek modyfikowanych atomami metali przejściowych. Cel pracy podzielono na cztery części, z których pierwsza obejmowała syntezę mezoporowatych krzemionek typu MCM-41, SBA-15, SBA-16 oraz modyfikację ich powierzchni atomami metali przejściowych (Ir, Ru, Pd, Pt). W drugiej części pracy dokonano szerokiej charakterystyki fizykochemicznej zsyntetyzowanych materiałów. Kolejna część pracy polegała na zoptymalizowaniu warunków reakcji HDO. W ostatnim etapie przeprowadzono serię reakcji HDO modelowych związków chemicznych z zastosowaniem zsyntetyzowanych katalizatorów w zmiennych warunkach eksperymentalnych (T=90-130°C, p=25-60 bar). Wyniki badań przeprowadzonych w ramach niniejszej rozprawy doktorskiej dowodzą, iż zastosowane katalizatory pozwalają na uzyskanie związków chemicznych o znacznym stopniu odtlenienia i uwodornienia. Dodatkowo wykazano, że duży wpływ na aktywność katalityczną mają zastosowane warunki reakcji.

Hydrodeoxygenation (HDO) is an effective method for decreasing the O/H atomic ratio and increasing the H/C atomic ratio in chemical compounds in biomass, so it is the process employed in biofuels production. The main aim of the doctoral studies reported in the doctoral dissertation was to perform HDO process of the chemical compounds forming as a result of biomass processing, with the use of heterogeneous catalysts made of mesoporous silicas modified with transition metals. The study was realized in four stages. The first was devoted to the synthesis of mesoporous silicas of MCM-41, SBA-15 and SBA-16 types followed by their modification with transition metals (Ir, Ru, Pd, Pt). The second stage was concerned with a comprehensive characterization of the obtained materials. In the third stage the conditions of HDO reactions were optimized. In the fourth stage, a series of HDO reactions of the model chemical compounds were carried out over the obtained catalysts, in various conditions (T=90-130°C, p=25-60 bar). The results have evidenced that the synthesized catalysts permit obtaining chemical compounds of a significant degree of deoxygenation and hydration. It has been also shown that the reaction conditions have a significant impact on the catalytic activity in these reactions.