Otrzymywanie wysokowartościowych chemikaliów z węglowodanów przy użyciu katalizatorów heterogenicznych
Loading...
Date
2014-12-02
Authors
Advisor
Editor
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Title alternative
Obtaining high-value chemicals from carbohydrates by used heterogenous catalysts
Abstract
Ze względu na bardzo duże znaczenie katalitycznych metod syntezy polioli na drodze hydrogenacji cukrów prostych w przemyśle chemicznym, opracowanie efektywnego katalizatora stało się celem mojej rozprawy doktorskiej. Prace eksperymentalne w niniejszej pracy doktorskiej podzielić można na 3 etapy. W pierwszej części eksperymentu zsyntetyzowałam serię katalizatorów zawierających takie metale jak Pt, Pd, Ir oraz Ru osadzone na matrycach mezoporowatych. Jako matryce posłużyły zarówno porowate krzemionki jak i porowate węgle oraz polimery. Metale nanosiłam na matryce za pomocą impregnacji zwilżeniowej. Następnie tak otrzymaną serię katalizatorów scharakteryzowałam używając szereg komplementarnych technik. Trzecia część pracy polegała na zbadaniu aktywności spreparowanych przeze mnie katalizatorów w reakcji redukcji glukozy do sorbitolu. Wykazałam, że najlepszymi katalizatorami w prowadzonej przeze mnie reakcji hydrogenacji glukozy do sorbitolu są katalizatory zawierające w swej strukturze ruten. Optymalnym ciśnieniem dla reakcji uwodornienia na powyższych katalizatorach jest cienienie 30 bar. W grupie katalizatorów rutenowych najlepsze wyniki uzyskałam dla modyfikowanych mezoporowatych węgli oraz krzemionek. Analizując wyniki powyższej reakcji nie stwierdziłam wpływu dodatku źródła krzemu dodawanego podczas syntezy materiałów węglowych, co pozwala na wyeliminowanie tego, niepotrzebnego etapu z syntezy. Optymalnymi warunkami reakcji dla katalizatorów rutenowych jest ciśnienei 30 bar, czas 1 godziny oraz obładowanie matrycy 3 procentami wagowymi metalu.
Because of the importance of catalytic methods of polyols synthesis utilizing hydrogenation of simple sugars in chemical industry, the elaboration of an effective catalyst has become the aim of my thesis. The experimental work in this thesis can be separated into three parts. First I synthetized a series of catalysts containing metals such as platinum, palladium, iridium, and ruthenium embedded in mesoporous materials. Porous silicates, porous carbons as well as polymers served as matrices. Metals were embedded into matrices using wetness impregnation. Next, I characterized catalysts obtained in this procedure employing a number of complementary techniques. The third part of the thesis is dealing with the activity of the prepared catalysts in a reduction reaction of glucose into sorbitol. To elaborate the optimal conditions of reaction, I experimented with various matrices as well as metals and their concentration. I also varied such experimental conditions as hydrogen pressure, and time. In this thesis I show that the best catalysts for the hydrogenation reaction of glucose into sorbitol are those based on ruthenium. In this group, the catalysts based on porous carbons and silicates were found to be the most efficient. The optimal hydrogen pressure is 30 bar. Analyzing the results of above reaction, no effect of the doping of carbon matrices with silicon during matrix synthesis was found. Therefore, this step can be eliminated making the synthesis of the catalyst even easier.
Because of the importance of catalytic methods of polyols synthesis utilizing hydrogenation of simple sugars in chemical industry, the elaboration of an effective catalyst has become the aim of my thesis. The experimental work in this thesis can be separated into three parts. First I synthetized a series of catalysts containing metals such as platinum, palladium, iridium, and ruthenium embedded in mesoporous materials. Porous silicates, porous carbons as well as polymers served as matrices. Metals were embedded into matrices using wetness impregnation. Next, I characterized catalysts obtained in this procedure employing a number of complementary techniques. The third part of the thesis is dealing with the activity of the prepared catalysts in a reduction reaction of glucose into sorbitol. To elaborate the optimal conditions of reaction, I experimented with various matrices as well as metals and their concentration. I also varied such experimental conditions as hydrogen pressure, and time. In this thesis I show that the best catalysts for the hydrogenation reaction of glucose into sorbitol are those based on ruthenium. In this group, the catalysts based on porous carbons and silicates were found to be the most efficient. The optimal hydrogen pressure is 30 bar. Analyzing the results of above reaction, no effect of the doping of carbon matrices with silicon during matrix synthesis was found. Therefore, this step can be eliminated making the synthesis of the catalyst even easier.
Description
Wydział Chemii: Pracowania Chemii Stosowanej
Sponsor
Keywords
hydrogenacja, hydrogenation, glukoza, glucose, sorbitol, zielona chemia, green chemistry, kataliza heterogeniczna, heterogenous catalysis